1961 yılında kendisi gibi ses sanatçısı olan Ayla Gürses'le evlendi. Bu evlilikten Beyazıt adını verdiği bir oğlu dünyaya geldi. 1961 yılında Devlet Opera imtihanına girdi ve birinci oldu. Operada da 7-8 ay çalıştıktan sonra ayrıldı.
1965 yılında Hürriyet Gazetesi'nin Altın Mikrofon Yarışması'na kendi orkestrası, sözü, müziği kendisine ait "Gençliğe Veda" eseri ile katıldı ve birinciliği aldı.
Altın Mikrofon'daki bu başarının ardından Yıldırım Gürses, çalışmalarına hız verdi. Sanatçı popüler müziğin en önemli isimlerinden biri haline geldi. "Son Mektup", "Gelmez Giden Günler Geri", "Bir Kırık Kalp", "Bir Garip Yolcu", "Sonbahar Rüzgârları" parçaları ile başarı yakaladı.
80'lerin başında Ajda Pekkan ile birlikte "Affetmem Asla Seni" ile yeni bir hamle yaptı. Aynı albümde yer alan "Dertliyim Arkadaş" ve sonra çıkan "Eller Eller" ile "Gül Dudaklım" sanatçının ses getiren son şarkıları oldu. Sanatçının diğer önemli şarkılarından bazıları şunlardır; Mevsimler Yas Tutup Çöller Ağlasın, Liseli Kız, Çal Kanunum Çal, Mazideki Aşk. Aynı zamanda Arif Nihat Asya'nın Fetih Marşı isimli şiirinin sanatçı tarafından yapılan yorumu çok beğenilmiştir
Son olarak da sanatçının "Anılarla Yıldırım" ı piyasaya çıktı.
Yıldırım Gürses'in önemli bestelerinden biri "İçime hep hüzün doluyor" sözleriyle başlayan Rast makamındaki şarkısıdır.
Ünlü sanatçı 18 Kasım 2000 tarinde kalp krizi sonucu hayata gözlerini yummuştur.